ご返信ありがとうございます。
設定は「Update Service コンソールを使用する」となっていました。
メンバーシップ変更可能PCと不可PCの違いを確認したところ、
レプリカ側・マスタ側両方に存在しているPCはマスタ側から
メンバーシップの変更ができないようです。
両方に存在する要因としては、従来マスタサーバーのみの運用だったのですが
最近レプリカを構築して運用し始めた事が考えられます。
どちらのサーバーを参照するかはグループポリシー（「イントラネットのMicrosoft更新サービスの場所を指定する」）で
設定をしているため、一度すべてのPCがマスタ側を参照するようポリシーを変更し、
WSUS上でコンピュータがすべてマスタ側を向いていることを確認できた後、
レプリカ側のコンピュータをすべて削除してメンバーシップの変更を試してみようと思います。
もし、その他良い案をご存じであればアドバイスいただけると幸いです。
結果は改めて投稿させていただきます。
